Импринт в сферолитовых тонких пленках цирконата-титаната свинца

Авторы

  • Владимир Петрович Пронин Российский государственный педагогический университет имени А. И. Герцена https://orcid.org/0000-0003-0997-1113
  • Артемий Николаевич Крушельницкий Российский государственный педагогический университет имени А. И. Герцена https://orcid.org/0000-0003-3543-8531
  • Алсу Равилевна Мазгутова Физико-технический институт имени А. Ф. Иоффе РАН https://orcid.org/0000-0002-8826-8938
  • Евгений Юрьевич Каптелов Физико-технический институт имени А. Ф. Иоффе РАН
  • Станислав Викторович Сенкевич Российский государственный педагогический университет имени А. И. Герцена; Физико-технический институт имени А. Ф. Иоффе РАН https://orcid.org/0000-0002-4503-1412
  • Игорь Петрович Пронин Физико-технический институт имени А. Ф. Иоффе РАН https://orcid.org/0000-0003-3749-8706
  • Сергей Александрович Немов Санкт-Петербургский политехнический университет Петра Великого https://orcid.org/0000-0001-7673-6899

DOI:

https://doi.org/10.33910/2687-153X-2026-7-2-65-73

Ключевые слова:

тонкие пленки ЦТС, ВЧ магнетронное распыление, сферолитовая микроструктура, импринт, самополяризация, кислородные вакансии

Аннотация

Исследуется влияние микроструктуры (геометрических размеров сферолитовых блоков), амплитуды внешнего поля и старения на величину внутреннего поля (импринта) в тонких пленках цирконата-титаната свинца, сформированных двухстадийным методом ВЧ магнетрон­ного распыления на платинированной подложке кремния. Показано, что увеличение внутренне­го поля в процессе старения происходит в результате восходящей диффузии кислородных вакан­сий (эффекта Горского), вызванной изгибными механическими напряжениями в тонкой пленке. Предполагается, что источником кислородных вакансий в перовскитовой решетке служит доокис­ление избыточного оксида свинца, расположенного на интерфейсах и в межкристаллитном про­странстве тонких пленок.

Библиографические ссылки

Akkopru-Akgun, B., Trolier-McKinstry, S. (2023) Tuning Nb solubility, electrical properties, and imprint through PbO stoichiometry in PZT films. Materials, 16 (11), article 3970. https://doi.org/10.3390/ma16113970 (In English)

Akkopru-Akgun, B., Zhu, W., Lanagan, M. T., Trolier-McKinstry, S. (2019) The effect of imprint on remanent piezoelectric properties and ferroelectric aging of PbZr0.52Ti0.48O3 thin films. Journal of the American Ceramic Society, 102 (9), 5328–5341. https://doi.org/10.1111/jace.16367 (In English)

Alexe, M., Harnagea, C., Hesse, D., Gösele, U. (2001) Polarization imprint and size effects in mesoscopic ferroelectric structures. Applied Physics Letters, 79 (2), 242–244. https://doi.org/10.1063/1.1385184 (In English)

Araujo, E. B., Lima, E. C., Bdikin, I. K., Kholkin, A. L. (2016) Imprint effect in PZT thin films at compositions around the morphotropic phase boundary. Ferroelectrics, 498 (1), 18–26. https://doi.org/10.1080/00150193.2016.1166421 (In English)

Bursian, E. V., Zaikovskii, O. I., Makarov, K. V. (1969) Polarization of a ferroelectric plate by bending. Izvestiya Rossijskoj akademii nauk. Seriya fizicheskaya, 33 (7), 1098–1100. (In Russian)

Choi, C. H., Lee, J., Park, B. H., Noh, T. W. (1997) Asymmetric switching and imprint in (La,Sr)CoO3/Pb(Zr,Ti)O3/ (La,Sr)CoO3 heterostructures. Integrated Ferroelectrics, 18 (1-4), 39–48. https://doi.org/10.1080/10584589708221684 (In English)

Ehre, D., Lyahovitskaya, V., Tagantsev, A., Lubomirsky, I. (2007) Amorphous piezo- and pyroelectric phases of BaZrO3 and SrTiO3. Advanced Materials, 19 (11), 1515–1517. https://doi.org/10.1002/adma.200602149 (In English)

Frey, J., Schlenkrich, F., Schönecker, A. (2001) Self-polarization and texture of wet chemically derived lead zirconate titanate thin films. Integrated Ferroelectrics, 35 (1-4), 105–113. https://doi.org/10.1080/10584580108016892 (In English)

Gavrilyachenko, V. G., Dudkevich, V. P., Fesenko, E. G. (1968) Natural unipolarity of barium titanate single crystals grown by the Remeika method. Kristallografiya, 13 (2), 342–343. (In Russian)

Gorsky, W. S. (1935) Theorie des elastischen Nachwirkung in ungeordneten Mischkristallen (elastische Nachwirkung zweiter Art) [Theory of elastic after-effect in unordered mixed crystals (elastic after-effect of the second kind)]. Physikalische Zeitschrift der Sowjetunion, 8 (4), 457–471. (In German)

Gruverman, A., Rodriguez, B. J., Kingon, A. I. et al. (2003) Mechanical stress effect on imprint behavior of integrated ferroelectric capacitors. Applied Physics Letters, 83 (4), 728–730. https://doi.org/10.1063/1.1593830 (In English)

Hiboux, S., Muralt, P. (2001) Origin of voltage offset and built-in polarization in in-situ sputter deposited PZT thin films. Integrated Ferroelectrics, 36 (1-4), 83–92. https://doi.org/10.1080/10584580108015530 (In English)

Kanareikin, A. G., Kaptelov, E. Yu., Senkevich, S. V. et al. (2016) Influence of high-temperature annealing on the orientation of the unipolarity vector in lead zirconate titanate thin films. Physics of the Solid State, 58 (11), 2325–2330. http://doi.org/10.1134/S1063783416110147 (In English)

Kholkin, A. L., Brooks, K. G., Taylor, D. V. et al. (1998) Self-polarization effect in Pb(Zr,Ti)O3 thin films. Integrated Ferroelectrics, 22 (1-4), 525–533. https://doi.org/10.1080/10584589808208071 (In English)

Kosevich, A. M. (1975) How a crystal flows. Soviet Physics Uspekhi, 17 (6), 920–930. (In English)

Lee, J., Ramesh, R. (1996) Imprint of (Pb,La)(Zr,Ti)O3 thin films with various crystalline qualities. Applied Physics Letters, 68 (4), 484–486. https://doi.org/10.1063/1.116421 (In English)

Li, C.-L., Feng, G.-H. (2025) Hydrothermal engineering of ferroelectric PZT thin films tailoring electrical and ferroelectric properties via TiO2 and SrTiO3 interlayers for advanced MEMS. Micromachines, 16 (8), article 879. https://doi.org/10.3390/mi16080879 (In English)

Liu, L., Yi, J., Xu, K. et al. (2024) High piezoelectric property with exceptional stability in self-poled ferroelectric films. Nature Communications, 15, article 10798. https://doi.org/10.1038/s41467-024-54707-y (In English)

Okamura, S., Miyata, S., Mizutani, Y. et al. (1999) Conspicuous voltage shift of D-E hysteresis loop and asymmetric depolarization in Pb-based ferroelectric thin films. Japanese Journal of Applied Physics, 38 (9S), 5364–5367. https://doi.org/10.1143/JJAP.38.5364 (In English)

Pronin, I. P., Kaptelov, E. Yu., Tarakanov, E. A., Afanas’ev, V. P. (2002) Effect of annealing on the self-poled state in thin ferroelectric films. Physics of the Solid State, 44 (9), 1736–1740. https://doi.org/10.1134/1.1507258 (In English)

Scott, J. F. (1998) The physics of ferroelectric ceramic thin films for memory applications. Ferroelectric Review, 1 (1), 1–129. (In English)

Senkevich, S. V., Kiselev, D. A., Staritsyn, M. V. et al. (2024) Piezoelectric properties of spherulite thin films of lead zirconate titanate. Physics of Complex Systems, 5 (2), 60–66. https://doi.org/10.33910/2687-153X-2024-5-2-60-66 (In English)

Shen, G., Zhu, L., Wang, Z. et al. (2024) Tuning self-polarization of epitaxial BiFeO3 thin films through interface effects. ACS Applied Materials & Interfaces, 16 (50), 70038–70046. https://doi.org/10.1021/acsami.4c14995 (In English)

Shvartsman, V. V., Pankrashkin, A. V., Afanasjev, V. P. et al. (2005) Piezoelectric properties of self-polarized Pb(ZrxTi1-x)O3 thin films probed by scanning force microscopy. Integrated Ferroelectrics, 69 (1), 103–111. https://doi.org/10.1080/10584580590897344 (In English)

Song, L., Glinsek, S., Defay, E. (2021) Toward low-temperature processing of lead zirconate titanate thin films: Advances, strategies, and applications. Applied Physics Reviews, 8 (4), article 041315. https://doi.org/10.1063/5.0054004 (In English)

Staritsyn, M. V., Fedoseev, M. L., Kiselev, D. A. et al. (2023a) Ferroelectric properties of lead zirconate titanate thin films obtained by RF magnetron sputtering near the morphotropic phase boundary. Physics of the Solid State, 65 (2), 290–295. https://doi.org/10.21883/PSS.2023.02.55414.531 (In English)

Staritsyn, M. V., Kiselev, D. A., Pronin, V. P. et al. (2023b) Features of the microstructure and properties of thin spherolite PZT films formed by a two-stage method of hf magnetron deposition. Physical and Chemical Aspects of the Study of Clusters, Nanostructures and Nanomaterials, 15, 196–206. https://doi.org/10.26456/pcascnn/2023.15.196 (In Russian)

Staritsyn, M. V., Pronin, V. P., Khinich, I. I. et al. (2023c) Microstructure of spherulitic lead zirconate titanate thin films. Physics of the Solid State, 65 (8), 1312–1318. https://doi.org/10.61011/PSS.2023.08.56577.140 (In English)

Stephanovich, V. A., Rodenbücher, C., Pilch, M. et al. (2023) Self-polarization in PbTiO3 crystals induced by chemical inhomogeneity in the surface layer. Crystals, 13 (8), article 1155. https://doi.org/10.3390/cryst13081155 (In English)

Sun, S., Wang, Y., Fuierer, P. A., Tuttle, B. A. (1999) Annealing effects on the internal bias field in ferroelectric PZT thin films with self-polarization. Integrated Ferroelectrics, 23 (1-4), 25–43. https://doi.org/10.1080/10584589908210138 (In English)

Sviridov, E., Sem, I., Alyoshin, V. et al. (1994) Ferroelectric film self-polarization. MRS Online Proceedings Library, 361, 141–146. https://doi.org/10.1557/PROC-361-141 (In English)

Takayama, R., Tomita, Y., Iijima, K., Ueda, I. (1991) Pyroelectric properties and application to infrared sensors of PbTiO3, PbLaTiO3 and PbZrTiO3 ferroelectric thin films. Ferroelectrics, 118 (1), 325–342. https://doi.org/10.1080/00150199108014770 (In English)

Tentilova, I. Yu., Kaptelov, E. Yu., Pronin, I. P., Ugolkov, V. L. (2012) Micropore formation in lead zirconate titanate films. Inorganic Materials, 48 (11), 1136–1140. https://doi.org/10.1134/S0020168512110155 (In English)

Valeeva, A. R., Kaptelov, E. Yu., Senkevich, S. V. et al. (2022) An influence of mechanical stresses on the magnitude of the internal field in lead zirconate titanate thin films. Technical Physics Letters, 48 (8), 37–39. https://doi.org/10.21883/TPL.2022.08.55058.19218 (In English)

Valeeva, A. R., Staritsyn, M. V., Senkevich, S. V. et al. (2025) Influence of bending deformation in spherulitic films of lead zirconate titanate on the formation of the internal field and self-polarization. Materials of Physics and Mechanics, 53 (6), 12–24. http://dx.doi.org/10.18149/MPM.5362025_2 (In English)

Warren, W. L., Dimos, D., Pike, G. E. et al. (1995) Voltage shifts and imprint in ferroelectric capacitors. Applied Physics Letters, 67 (6), 866–868. https://doi.org/10.1063/1.115531 (In English)

Yudin, P. V., Tagantsev, A. K. (2013) Fundamentals of flexoelectricity in solids. Nanotechnology, 24 (43), article 432001. https://doi.org/10.1088/0957-4484/24/43/432001 (In English)

Загрузки

Опубликован

2026-06-30

Выпуск

Том 7 № 2 (2026)

Раздел

Condensed Matter Physics

Лицензия

Copyright (c) 2026 Владимир Петрович Пронин, Артемий Николаевич Крушельницкий, Алсу Равилевна Мазгутова, Евгений Юрьевич Каптелов, Станислав Викторович Сенкевич, Игорь Петрович Пронин, Сергей Александрович Немов

Лицензия Creative Commons

Это произведение доступно по лицензии Creative Commons «Attribution» («Атрибуция») 4.0 Всемирная.

Авторы предоставляют материалы на условиях публичной оферты и лицензии CC BY 4.0. Эта лицензия позволяет неограниченному кругу лиц копировать и распространять материал на любом носителе и в любом формате в любых целях, делать ремиксы, видоизменять, и создавать новое, опираясь на этот материал в любых целях, включая коммерческие.

Данная лицензия сохраняет за автором права на статью, но разрешает другим свободно распространять, использовать и адаптировать работу при обязательном условии указания авторства. Пользователи должны предоставить корректную ссылку на оригинальную публикацию в нашем журнале, указать имена авторов и отметить факт внесения изменений (если таковые были).

Авторские права сохраняются за авторами. Лицензия CC BY 4.0 не передает права третьим лицам, а лишь предоставляет пользователям заранее данное разрешение на использование при соблюдении условия атрибуции. Любое использование будет происходить на условиях этой лицензии. Право на номер журнала как составное произведение принадлежит издателю.